Railsで既にindexをつけているカラムにunique制限をもうけるには、ユニーク制限だけを付加することができないので一旦インデックス自体を削除してから新規に unique な index を追加します。

def change
  remove_index :editabilities, [:user_id, :list_id]
  add_index :editabilities, [:user_id, :list_id], unique: true
end

参考

[ruby on rails – How to add unique constraint to already existing index by migration – Stack Overflow][1]